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Conclusion

Dans ma thèse, j’ai traité la théorie de la réflectivité des rayons X et je l’ai appliquée � l’étude de multicouches de plusieurs types :

1. multicouches planaires avec diverses séquences d’empilement (monocouche, périodique, quasipériodique),

2. multicouches rugueuses,

3. réseaux de multicouches (multicouche avec une structure latérale).

Le but de ma thèse était de développer et de présenter plusieurs théories dans un formalisme unique tout en les raccordant aux théories de diffraction des rayons X. Les théories que j’ai discutées sont :

1. la théorie cinématique,

2. l’approximation de l’onde déformée de Born,

3. la théorie dynamique,

4. diverses approximations de la théorie dynamique (approximation � une réflexion unique, approximation � deux ondes et approximation � diffusion multiple).

Ces théories ont été comparées � la fois par leurs expressions analytiques et par des simulations numériques. J’ai décrit les régions où elles sont en bon accord et celles où elles diffèrent.

De plus, j’ai démontré l’utilité des simulations numériques pour l’ajustement des mesures expérimentales. Ceci m’a permis de déterminer les paramètres structuraux des échantillons étudiés dans les laboratoires.

La première partie de la thèse a été consacrée � la représentation de la diffusion dans l’espace réciproque. J’ai décrit les relations entre les mouvements angulaires expérimentaux et les balayages correspondant dans l’espace réciproque. J’ai appliqué ces formules dans la programmation des mouvements des moteurs des goniomètres utilisés au synchrotron.

Ensuite, j’ai analysé la réflectivité spéculaire sur des multicouches planaires. Tout d’abord j’ai formulé la théorie cinématique. J’ai calculé l’intégrale de diffraction par la méthode de la phase stationnaire, dont la validité n’est pas limitée � la première zone de Fresnel, contrairement � l’approximation de Fraunhofer couramment employée dans les traitements cinématiques. J’ai formulé la théorie dynamique habituelle de la réflectivité et j’en ai déduit l’approximation de la réflexion unique. J’ai comparé les coefficients de Fresnel dynamiques et cinématiques.

La théorie cinématique et l’approximation de la réflexion unique étaient utilisées avec succès pour le calcul de la réflectivité par une multicouche quasipériodique de Fibonacci. En appliquant les théorèmes fondamentaux de la physique des quasicristaux, j’ai montré que la courbe de réflectivité présente une autosimilarité et que deux entiers sont nécessaires pour décrire les positions des pics.

J’ai aussi analysé la réflectivité spéculaire et non spéculaire des rayons X sur des multicouches rugueuses. J’ai utilisé les propriétés statistiques d’interfaces aléatoirement rugueuses pour calculer la réflectivité avec les théories cinématique et dynamique. J’ai appliqué ces simulations lors de l’ajustement avec les courbes expérimentales obtenues sur des multicouches “sandwich” ou périodiques. J’ai traité brièvement le processus de la diffusion diffuse sur des multicouches rugueuses et j’ai utilisé l’approximation de l’onde déformée de Born (DWBA) pour faire une analyse quantitative. J’ai présenté les principaux caractères de la diffusion diffuse incohérente sur une carte des mesures effectuées sur une multicouche périodique.

L’essentiel de ce travail concerne la réflexion des rayons X sur des réseaux de multicouches. J’ai résolu ce problème en utilisant chacune des trois théories : la théorie cinématique, l’approximation de l’onde déformée de Born et la théorie dynamique rigoureuse. La théorie dynamique a été traitée dans le cadre de la méthode modale � valeurs propres dans un formalisme matriciel. Comme cas limite de la théorie � une seule diffusion, j’ai formulé et discuté de façon approfondie l’approximation � deux ondes. La théorie cinématique a été traitée par la méthode de la phase stationnaire.

Ces trois théories ont été formulées dans un seul formalisme général. Ceci facilite leur discussion et leur comparaison. Cela me permet de généraliser les coefficients de Fresnel impliqués dans la réflexion spéculaire conventionelle sur des multicouches planaires au cas de la diffraction latérale. Dans la théorie cinématique, on exprime ces coefficients de réflexion de Fresnel selon la diffraction cinématique, tandis que, dans la théorie dynamique, la “matrice d’interface” de ces coefficients a été généralisée. De plus, j’ai montré que le formalisme utilisé dans toutes ces théories est valable non seulement pour les réseaux périodiques, mais aussi pour le calcul de la réflexion sur des réseaux plus compliqués tels les réseaux quasipériodiques de Fibonacci.

Mon intérêt s’est porté principalement sur les réseaux � courte période (environ 1 μm) mais j’ai aussi discuté brièvement des réseaux � plus grande période. La discussion détaillée a été faite sur un réseau de surface (SG pour surface grating) de période d = 8000 Å avec un rapport fil/période du réseau égal � 1/2 ; la longueur d’onde utilisée était 1.54 Å. En gardant ces valeurs en mémoire, j’ai comparé ces théories aussi bien analytiquement que numériquement. Le traitement proposé m’a permis de séparer les effets de la diffusion unique de ceux de la diffusion multiple :

• Les régions � diffusion unique (“two-truncation rod” regions) ont été déterminées comme étant celles où les calculs par la théorie dynamique, l’approximation � deux ondes et DWBA coincident :

– la plus grande partie du profil des fortes tiges de troncature (truncation rods), interdites cinématiquement pour des angles d’incidence éloignés des angles critiques des matériaux des réseaux,

– la totalité du profil des fortes tiges de troncature autorisées cinématiquement pour un réseau remplissant les conditions de validité de l’approximation � deux ondes (cas du réseau mesuré),

– la plus grande partie du profil des fortes tiges de troncature calculé par DWBA.

• Les cas fortement dynamiques où on doit considérer la diffusion multiple parmi les nom-

breuses tiges de troncature et où les théories de diffusion unique font défaut :

– le profil d’intensité des faibles tiges de troncature, interdites cinématiquement (tiges de troncature diffractées d’ordre pair),

– l’intensité diffusée dans la géométrie où le faisceau incident devient parallèle aux fils.

• • Les régions de diffusion multiple, où les théories de diffusion unique donnent toujours des résultats approximatifs et où on doit tenir compte de l’intéraction multiple entre plusieurs tiges de troncature :

– près de l’angle d’incidence pour lequel le champ d’onde de la première tige de troncature devient réel,

– pour les tiges de troncature fortes dans la région des angles critiques calculés avec l’approximation � deux ondes.

Le principal avantage de la présente approche est la représentation des régions de validité des approximations de diffusion unique (théorie cinématique, DWBA et l’approximation � deux ondes). J’ai démontré que dans l’approximation � deux ondes et dans DWBA, l’amplitude diffusée dans un processus de diffusion primaire (la diffusion simple entre l’onde incidente transmise et l’onde diffractée et réfléchie) est proportionnelle � la transformée de Fourier de la susceptibilité.

Cette proportionnalité a aussi été le résultat du traitement par la théorie cinématique. Cependant cette théorie, équivalente � la première approximation de Born, ne tient pas compte de l’effet de la réfraction qui est d’importance primordiale dans la réflectivité des rayons X.

La DWBA employée au premier ordre tient compte de la réfraction aussi bien que des principaux caractères de la théorie dynamique. Cette DWBA a été trouvée adaptée au calcul de l’intensité des tiges de troncature non interdites et mesurables, ce qui accrédite la légitimité de la méthode DWBA pour les réseaux comme exemple de “rugosité énorme”. Ceci confirme l’utilité potentielle de cette méthode pour étudier la diffusion par des couches désordonnées (par exemple des couches en îlots). De plus, j’ai analysé les régions où les effets dynamiques de la diffusion multiple l’emportent et où la théorie dynamique complète de DWBA d’ordre supérieur doit être utilisée.

De manière � introduire dans les calculs les imperfections structurales existant dans des réseaux de multicouches, j’ai étudié également la diffusion par des réseaux de multicouches rugueuses. J’ai considéré � la fois la rugosité de côté des fils des réseaux et la rugosité d’interface dans la théorie dynamique de formalisme matriciel et dans la théorie cinématique ; la généralisation de la rugosité dans DWBA est alors directe.

Dans la théorie dynamique, j’ai trouvé que les éléments de la “matrice d’interface” doivent être multipliés par la fonction caractéristique de la distribution de la probabilité de la rugosité d’interface. Ceci est similaire aux “matrices d’interface” des coefficients de Fresnel introduites pour les multicouches planaires.

Dans la théorie cinématique, la rugosité d’interface agit comme le facteur d’atténuation cinématique de Debye-Waller sur les coefficients de Fresnel de la diffraction cinématique. Les formules analytiques déduites permettent de prévoir l’influence de la rugosité sur l’intensité diffusée ce qui a été vérifié par simulation numérique. La rugosité des côtés a été introduite dans l’approximation de processus de diffusion simple en faisant la moyenne latéralement des coefficients de Fourier de la susceptibilité.

Enfin, j’ai utilisé les simulations numériques pour l’ajustement des paramètres structuraux d’un réseau de multicouche InP/GaInAs partiellement gravé.

Perspectives scientifiques des méthodes de réflexion des rayons X. La technique de la réflexion des rayons X est de nos jours utilisée fréquemment et avec succès pour la caractérisation structurale de différentes sortes d’échantillons en multicouches. Les investigations récentes par XRR ont eu lieu dans les domaines suivants :

• les fonctions de corrélation d’interface dans des échantillons avec différents types d’interfaces aléatoires,

• les multicouches avec des interfaces en terrasses, obtenues par exemple lors de la croissance sur des substrats inclinés,

• des échantillons avec une structure latérale :

– avec une structure presque parfaite (réseaux de multicouches, fils et points quantiques), – avec de grandes imperfections, tels les échantillons avec des couches discontinues en

îlots.

En particulier, je propose d’étudier, par la réflectivité des rayons X, les réseaux de multicouches qui ont fait l’objet d’un grand intérêt dans ce travail :

• La discussion a ici montré le degré de validité et les limites de DWBA au premier ordre. De manière � élargir l’application de DWBA aux régions où les effets de la diffusion multiple l’emportent (tiges de troncature interdites cinématiquement), cette méthode peut être étendue au deuxième ordre.

• La DWBA pourrait être employée pour calculer la diffusion diffuse incohérente sur des réseaux imparfaits en utilisant soit

– les états propres d’une multicouche planaire moyennée latéralement, dans la limite des régions de validité discutées dans ce travail,

– les états propres donnés par la théorie dynamique.

• La technique de la réflectivité non coplanaire peut permettre l’accès � la partie de l’espace réciproque non accessible dans la réflectivité coplanaire. La théorie dynamique modale des valeurs propres, présentée ici, permet de traiter la diffusion non coplanaire. Cependant, la cohérence entre la théorie modale d’approche des valeurs propres et la méthode de couplage pour le cas fortement dynamique quand l’onde incidente devient parallèle aux fils, n’a pas encore été théoriquement confirmée.