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Introduction

Les progrès récents dans les techniques de croissance ont rendu possible l’élaboration de structures de faible dimensionalité telles que les films minces (multicouches planaires), les structures mésoscopiques et les nanostructures (réseaux périodiques latéralement et en multicouches, fils et points quantiques). Ces matériaux trouvent des applications en électronique et en optique.

L’optimisation des procédés de fabrication et la compréhension des propriétés physiques de ces échantillons nécessitent des méthodes d’analyse structurale non destructives. Complémentaires aux méthodes directes de sondes locales, comme la microscopie � force atomique, les techniques de diffusion élastique des rayons X permettent de sonder localement l’espace réciproque, fournissant ainsi des informations sur les propriétés statistiques des paramètres structuraux moyennés sur de grands volumes d’échantillon.

De nos jours, le développement des méthodes de diffusion des rayons X est favorisé par l’avancée technologique considérable des équipements comme les dispositifs � cristal multiple qui permettent d’obtenir une bonne précision dans l’espace réciproque. En plus des sources de rayons X conventionnelles ou � anode tournante, courantes dans les laboratoires, les nouvelles sources de radiation synchrotron très intense ont permis l’étude d’objets de basse dimensionalité � faible pouvoir de diffraction ainsi que les processus de diffusion diffuse de faible intensité. En plus du domaine dynamique accru de l’intensité mesurée et d’un faisceau très parallèle, les synchrotrons permettent aussi d’ajuster la longueur d’onde et de changer le contraste des constituants de l’échantillon.

La réflectivité des rayons X (XRR), spéculaire et non spéculaire, est une méthode pratique pour l’étude structurale des multicouches cristallisées ou amorphes. Elle est sensible � la distribution de l’indice de réfraction dans l’échantillon. La réflectivité étudie la diffusion � petits angles autour de l’angle critique de réflexion totale et fournit la carte de distribution de l’intensité diffusée au voisinage de l’origine du réseau réciproque. Ainsi la technique XRR, pour l’étude des propriétés cristallines est complémentaire des diverses méthodes de diffraction de rayons X comme la diffraction conventionnelle symétrique et asymétrique, la diffraction fortement asymétrique plus élaborée et la diffraction en incidence rasante.

Le présent travail est consacré � l’étude par réflexion des rayons X de multicouches planaires ou structurées latéralement.

En première approximation, l’intensité diffusée par un échantillon est proportionnelle au carré du module de la transformée de Fourier de la densité électronique. A partir du réseau de l’intensité mesurée, on peut déduire le profil de la densité électronique et par suite les propriétés verticales (épaisseurs de couches) ou latérales (rugosités, corrélations dans les interfaces ou structure latérale des couches) caractérisant les multicouches. Aussi la technique XRR est utilisée non seulement pour l’étude des multicouches planaires classiques, mais permet aussi de révéler les propriétés de différentes sortes d’échantillons latéralement structurés comme les réseaux ou de multicouches déposées sur des substrats inclinés ou de couches avec des structures en îlots.

J’ai développé plusieurs approches pour traiter les théories de la réflectivité des rayons X et résoudre l’équation d’onde par différentes méthodes. La principale approche s’apparente � celles de l’optique dans le visible avec pour changement un indice de réfraction voisin de 1 dans le cas des rayons X. Les autres traitements viennent de la diffraction des rayons X par les cristaux (la théorie cinématique de la diffusion) et de la mécanique quantique (l’approximation de l’onde déformée de Born).

Les théories dynamiques donnent des solutions rigoureuses aux problèmes étudiés. Cependant, elles ne sont habituellement pas bien adaptées pour une compréhension physique qualitative des résultats calculés. Pour cette raison, je développe plusieurs théories approchées de XRR qui expliquent facilement les phénomènes de diffusion et fournissent des algorithmes de calcul rapides numériquement. Mais les régions de validité des approximations considérées doivent être déterminées.

Les théories de diffusion des rayons X étudiées dans ce travail comprennent la théorie cinématique, l’approximation de l’onde déformée de Born, la théorie dynamique et diverses approximations de la théorie dynamique, comme l’approximation � une réflexion unique, l’approximation � onde multiple et l’approximation � deux ondes.

Dans les différentes théories faites, les auteurs utilisent des notations différentes rendant ainsi difficile une comparaison directe entre les différentes approches théoriques. Aussi l’originalité de ce travail est de traiter différentes théories dans un formalisme unique qui permet, d’une manière solide et phénoménologique, l’étude, la comparaison et la discussion des régions de validité de toutes les théories traitées. Par exemple, j’ai montré que les coefficients de Fresnel, bien connus dans la réflectivité optique sur des multicouches planaires, ont leurs équivalents dans la théorie cinématique et peuvent être généralisés dans le cas de la réflectivité sur des réseaux. Je montre aussi l’avantage d’un formalisme matriciel dans les théories dynamiques. Enfin j’introduis dans la XRR le concept de la représentation graphique des phénomènes de diffusion au moyen de la construction d’Ewald.

Maintenant, je vais brièvement exposer le plan de cette thèse. Tout d’abord je fais un rappel des caractères fondamentaux de l’espace réciproque, avec les formules de correspondance entre les rotations angulaires effectuées durant les mesures et les balayages associés dans l’espace réciproque.

Ensuite, je traite la réflectivité spéculaire sur des multicouches planaires. Je développe la théorie dynamique habituelle � partir de laquelle l’approximation � une diffusion unique est déduite. La théorie cinématique est traitée ensuite par la méthode de la phase stationnaire et les coefficients de réflexion de Fresnel qui sont déduits sont comparés � ceux de la théorie dynamique. J’applique ces théories pour expliquer la courbe de réflectivité spéculaire d’une multicouche quasipériodique de Fibonacci.

Dans le chapitre suivant, j’étudie la réflectivité spéculaire et non spéculaire sur des multicouches planaires rugueuses. Les interfaces planes traitées dans le précédent chapitre dans les théories dynamique et cinématique sont reformulées de manière � tenir compte des propriétés statistiques des interfaces rugueuses de façon aléatoire. J’ai appliqué ceci pour l’ajustement des courbes expérimentales. J’ai traité aussi la diffusion diffuse en employant l’approximation de l’onde déformée de Born. Les principaux caractères de la diffusion diffuse incohérente sont brièvement présentés par des mesures.

La principale partie de ce travail est consacrée � l’étude de la réflectivité des rayons X sur des réseaux de multicouches. A l’aide du formalisme et de la notation précédemment introduits, je résouds le problème par la théorie cinématique, l’approximation de l’onde déformée de Born et la théorie dynamique exacte. Les approximations de l’onde multiple et en particulier l’approximation � deux ondes ont été déduites de la théorie dynamique. J’ai comparé ces théories de façon analytique et numérique essentiellement dans le cas de réseaux � courte période. Le but est de montrer dans quelles conditions les théories approchées de diffusion unique donnent des résultats corrects, et dans quelles régions les effets dynamiques de diffusion multiple l’emportent. Aussi l’intérêt principal d’une telle étude méthodologique est pour les théories de diffusion elles-mêmes et non pas pour l’optimisation de la structure des échantillons en vue d’applications particulières.

Enfin, j’ai traité la diffusion par des réseaux rugueux. Les imperfections de structure qui existent dans les réseaux de multicouches sont prises en compte, y comprises la rugosité des interfaces et celle des parois des réseaux. Le formalisme proposé est capable d’intégrer facilement ces effets � la fois dans les théories dynamique et cinématique.